ابزار هدایت به بالای صفحه

توضیحات:

پایان نامه کارشناسی ارشد رشته شیمی: اصلاح کربن فعال با 6،2-دی آمینوپیریدین به منظور بررسی حذف یون جیوه از محلول‌های آبی

چکیده:

در این تحقیق به منظور حذف جیوه از محلول‌های آبی، کربن فعال از میوه کاج به روش فعال‌سازی شیمیایی بافسفریک اسید و روی کلرید سنتز و سپس با لیگاند 2،6-دی آمینو پیریدین، اصلاح شد. مواد سنتز شده با روش‌های اسپکتروسکوپی مادون قرمز، میکروسکوپ الکترونی روبشی، جذب-واجذب نیتروژن و تجزیه گرمایی بررسی شدند. پس از آن حذف جیوه از محلول‌های آبی با استفاده از کربن فعال ‌اصلاح‌شده با 2،6-دی آمینو پیریدین مورد بررسی قرار گرفت. اثر پارامتر‌های مختلف pH، غلظت اولیه آلاینده‌، مقدار کربن فعال اصلاح‌شده، زمان تماس و دما مطالعه و بهینه گردید. pH برابر 5/1، زمان تماس 20 دقیقه، غلظت اولیه 800 میلی‌گرم بر لیتر جذب‌شونده و 03/0 گرم جاذب در 25 میلی‌لیتر محلول به عنوان شرایط بهینه در آزمایش‌های بعدی انتخاب گردیدند. ماکزیمم ظرفیت جذب برای کاتیون جیوه 68/377 میلی‌گرم بر گرم جاذب به دست آمد. با تجزیه و تحلیل داده‌های آزمایشگاهی توسط معادلات لانگمویر و فروندلیچ مشخص شد که جذب کاتیون جیوه از مدل لانگمویر تبعیت می‌کند. سینتیک و مکانیزم فرآیند جذب به وسیله مدل‌های سینتیکی مختلف مورد مطالعه قرار گرفت. هم‌چنین پارامترهای ترمودینامیکی محاسبه شد. نتایج حاصل نشان داد که ‌فرآیند جذب جیوه بر روی کربن فعال اصلاح‌شده گرمازا و خود‌به‌خودی است. بازیابی کربن فعال اصلاح‌شده با استفاده از اسید در طی 4 مرحله کاهش زیادی در ظرفیت جاذب نشان نداد.

کلمات کلیدی: کربن فعال اصلاح شده، میوه کاج، فسفریک اسید، روی کلرید، 2،6-دی آمینو پیریدین، جذب، Hg(II).

مقدمه:

کربن

کربن با عدد اتمی 6 در گروه چهارم جدول تناوبی قرار دارد. این عنصر یکی از ترکیبات اصلی بدن موجودات زنده را تشکیل می¬دهد. بنابراین بیشتر دانشمندان سعی می¬کنند ترکیبات کربنی را در شاخه¬ی شیمی آلی بررسی کنند. این عنصر از دیرباز برای انسان به صورت دوده و زغال چوب شناخته شده بود. گونه¬های متفاوت دیگری از کربن نیز وجود دارند که تفاوت این گونه¬ها صرفا به شکل گیری اتم¬های کربن نسبت به هم یا به ساختار شبکه¬ای آن¬ها بر می¬گردد. نمودار فازی کربن نشان می¬دهد که در فشار معمولی و دمای اتاق کربن به شکل گرافیت پایدار است که در آن هر اتم با سه اتم دیگر بصورت حلقه¬های شش وجهی به هم متصل شده¬اند و در دما و فشار خیلی بالا کربن به صورت الماس پایدار است که در آن هر اتم با چهار اتم دیگر پیوند دارد ...

فهرست مطالب:

چکیده    1

فصل اول: مقدمه و تاريخچه          2

1-1- مقدمه          2

1-۲- گونه های مختلف کربن در طبیعت 3

1-۲-1- الماس       3

1-۲-2- گرافیت      4

1-۲-3- فولرن  (C60)           5

1-۲-4- لونسدالیت  6

1-۲-5- نانو لوله های کربنی  7

۱-۲-6- نانو بادهای کربنی     8

1-۲-۷- کربن آمورف 8

1-۲-۸- کربن فعال  9

1-۲-۹- کربن فعال اصلاح شده           10

1-3- جذب سطحی            11

1-3-1-انواع جذب سطحی    11

1-3-2- مراحل مختلف جذب   13

1-3-3- عوامل موثر بر میزان جذب سطحی         13

1-4- جیوه و اثرات مخرب آن بر محیط زیست       14

1-5-مروری بر پژوهش‌های اخیر          15

1-6-هدف تحقیق   27

فصل دوم: مواد و روش‌ها            28

2-1- مقدمه          28

2-2- مواد شیمیایی و دستگاه‌های مورد استفاده            29

2-3- تهیه کربن فعال از میوه کاج به روش فعال‌سازی با ZnCl2 وH3PO4        30

2-4- اصلاح کربن فعال         31

2-4-1- فرآیند اکسایش کربن فعال AC-COOH     31

2-4-2- سنتز کربن فعال (AC)اصلاح شده با 6،2-دی آمینو پیریدین(DAP)        31

2-5- شناسایی نمونه‌ها       31

2-5-1- طیف‌سنجی مادون قرمز (FT-IR)           31

2-5-2- میکروسکوپ الکترونی روبشی (SEM)     32

2-5-3- جذب و واجذب نیتروژن            32

2-5-4- بررسی نمونه‌ها به روش گرما وزن سنجی (TGA)   33

2-5-5- اسپکتروفوتومتری جذب اتمی با اتم‌سازهای الکتروگرمایی ETAAS       33

2-6- بررسی تاثیر عوامل مختلف بر روی فرآیند جذب جیوه  34

2-6-1- تهیه‌ی محلول استاندارد جیوه   34

2-6-2- بررسی اثر غلظت محلول بر میزان جذب جیوه        34

2-6-3- بررسی اثر pH بر میزان جذب جیوه         34

2-6-4- بررسی اثر زمان تماس بر میزان جذب جیوه           35

2-6-5-بررسی اثر مقدار جاذب بر جذب جیوه       35

2-6-6- بررسی اثر دما بر میزان جذب جیوه         35

2-7- گزینش پذیری جاذب سنتز شده نسبت به کاتیون جیوه           36

2-8-بررسی بازیابی جاذب    36

فصل سوم: نتایج و بحث  37

3-1- مقدمه          37

3-2- شناسایی نمونه‌ها       37

3-2-1- بررسی طیف‌های مادون قرمز   37

3-2-2- بررسی تصاویر میکروسکوپ الکترونی روبشی        39

3-2-3- بررسی نمودارهای هم‌دمای جذب/واجذب نیتروژن  40

3-2-4-بررسی نمودارهای حاصل از وزن سنجی گرمایی     42

3-3- بررسی تاثیر عوامل مختلف بر روی فرآیند جذب جیوه  43

3-3-1- بررسی اثر غلظت محلول بر میزان جذب آن           43

3-3-2- بررسی اثر pH بر میزان جذب جیوه         45

3-3-3- بررسی اثر زمان تماس بر میزان جذب جیوه           47

3-3-4- بررسی اثر مقدار جاذب بر میزان جذب جیوه          48

3-3-5- بررسی اثر دما بر میزان جذب جیوه         49

3-3-6- گزینش‌پذیری جاذب سنتز‌شده نسبت به کاتیون جیوه          51

3-4- ایزوترم‌های جذبی        53

3-4-1- ایزوترم لانگمویر         54

3-4-2- ایزوترم فروندلیچ        56

3-5- بررسی سینتیک واکنش            58

3-5-1- مدل سینتیکی شبه مرتبه اول  58

3-5-2- مدل سینتیکی شبه مرتبه دوم  59

3-6- بررسی ترمودینامیک واکنش        61

3-7- نتایج حاصل از بازیابی جاذب        62

نتیجه گیری          63

منابع فارسی        65

Abstract 73

فهرست شكل ها

شکل (1-1). نمودار فازی کربن           3

شکل (1- 2). ساختار مکعبی الماس   4

شکل (1-3). ساختار لایه ای گرافیت   5

شکل (1-4). ساختار فولرن.  6

شکل (1-5). ساختار لونسدالیت        6

شکل (1-6). ساختار نانو باد کربنی     8

شکل (1-7). ساختار کربن آمورف.       9

شکل (3-1). طیف‌های مربوط به((a AC،.AC-COOH (b) ، .AC-DAP (c)         38

شکل (3-۲). تصاویر SEM  کربن فعال (a) کربن فعال شده با  H3PO4((b کربن فعال شده با  ZnCl2 (c) کربن فعال اصلاح شده با لیگاند پس ازفعالسازی با ZnCl2 (d)  کربن فعال اصلاح شده  با لیگاند پس از فعالسازی با H3PO4 (e).      40

شکل (3-3). نمودار‌های هم‌دمای جذب/واجذب نیتروژن مربوط به نمونه‌ی (a) AC-COOH، (b) AC-DAP.      41

شکل(3-4). منحنی‌های TG  AC-COOH : a)) AC-DAP    43

شکل (3-5). تاثیر تغییرات غلظت اولیه بر میزان جذب جیوه توسط کربن (فعال‌سازی شده با فسفریک اسید و روی کلرید) اصلاح شده     45

شکل (3-7). تاثیر تغییرات زمان بر میزان جذب جیوه          48

شکل (3-9). تاثیر تغییرات دما بر میزان جذب جیوه           50

شکل (3-10). شمایی از اصلاح کردن سطح کربن فعال توسط لیگاند  DAP     52

شكل (3-11). انواع ايزوترم درتقسيم‌بندي آيوپـاك 53

شکل (3-12). ایزوترم لانگمویر مربوط به جذب جیوه           55

شکل (3-13). ایزوترم فروندلیچ مربوط به جذب جیوه          57

شکل (3-14). سینتیک شبه مرتبه اول مربوط به جذب جیوه           59

شکل (3-15). سینتیک شبه مرتبه دوم مربوط به جذب جیوه           60

شکل (3-16). تغییرات lnKd بر حسب 1/T در مورد جذب جیوه        62

شکل (3-17). بازیابی جاذب اصلاح شده          63

فهرست جداول

جدول 2-1-مواد شیمیایی مورد استفاده            29

جدول 2-2- دستگاه‌های مورد استفاده 30

جدول (3-1). میزان تخلخل نمونه‌های AC-COOH و AC-DAP            41

جدول (3-2). تاثیر تغییرات غلظت اولیه جیوه بر میزان جذب آن توسط کربن فعال اصلاح شده         44

جدول(3-3). تاثیر تغییرات pH بر میزان جذب جیوه            46

جدول (3-4). تاثیر تغییر زمان بر جذب جیوه        47

جدول(3-5). تاثیر مقدار جاذب بر میزان جذب جیوه           49

جدول (3-6). تاثیر تغییرات دما بر میزان جذب جیوه           50

جدول (3-7). میزان مزاحمت کاتیون‌های رقابت کننده M2+ نسبت به کاتیون جیوه         52

شكل (3-11). انواع ايزوترم درتقسيم‌بندي آيوپـاك 53

جدول (3-8). مقادير RL مشخص كننده‌ي نوع ايزوتـرم       55

جدول (3-9 ). ثابت‌های ایزوترم لانگمویر            56

جدول (3-10). ثابت‌های ایزوترم فروندلیچ           58

جدول (3-11). ثابت‌های مرتبط با سینتیک واکنش Hg2+ با جاذب اصلاح شده 60

جدول (3-12). ثابت‌های مرتبط با ترمودینامیک واکنش       61